Lithium-ion batteries based on silicon anode and ionic liquid electrolytes

La demande croissante en batteries l i thium- ion (LIB) impose des exigences plus importantes en termes de performances. Ainsi, un important effort est développé pour concevoir des systèmes de stockage d'énergie possédant des densité d'énergie et cyclabilité élevées, un faible coût et une...

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Auteurs principaux : Arano Khryslyn (Auteur), Dupré Nicolas (Directeur de thèse), Forsyth Maria (Directeur de thèse), Carlier-Larregaray Dany (Président du jury de soutenance), Balducci Andrea (Rapporteur de la thèse), MacFarlane Douglas R. (Rapporteur de la thèse), Howlett-Martin Patrick (Membre du jury), Evans Drew (Membre du jury)
Collectivités auteurs : Université de Nantes 1962-2021 (Organisme de soutenance), Deakin university Geelong, Australie (Organisme de cotutelle), École doctorale Matière, Molécules Matériaux et Géosciences Le Mans (Ecole doctorale associée à la thèse), Institut des Matériaux Jean Rouxel Nantes (Laboratoire associé à la thèse)
Format : Thèse ou mémoire
Langue : anglais
Titre complet : Lithium-ion batteries based on silicon anode and ionic liquid electrolytes / Khryslyn Arano; sous la direction de Nicolas Dupré et de Maria Forsyth
Publié : 2021
Accès en ligne : Accès Nantes Université
Note sur l'URL : Accès au texte intégral
Note de thèse : Thèse de doctorat : Chimie des matériaux : Nantes : 2021
Thèse de doctorat : Chimie des matériaux : Deakin university (Geelong, Australie) : 2021
Sujets :
Description
Résumé : La demande croissante en batteries l i thium- ion (LIB) impose des exigences plus importantes en termes de performances. Ainsi, un important effort est développé pour concevoir des systèmes de stockage d'énergie possédant des densité d'énergie et cyclabilité élevées, un faible coût et une sécurité accrue. Cette étude combine les avantages de l'anode en silicium (Si) avec capacité théorique très élevée et des liquides ioniques (IL) avec des propriétés physico-chimiques uniques, pour obtenir une densité d'énergie élevée et des LIB sûres. Des études électrochimiques ont été menées pour étudier la per formance du si l icium dans des électrolytes IL hautement concentrés. Des études aux interfaces électrode/électrolyte ont été réalisées pour étudier la SEI et les structures des électrolytes proches des électrodes. La nature, la structure de l'IL, et la teneur en sel d'électrolyte influencent le comportement électrochimique de l'anode en Si, favorisant l'utilisation d'IL à base de phosphonium et d'électrolytes hautement concentrés. Les caractérisations RMN MAS, XPS, STEM-EDX ex situ de la surface indiquent la formation d'une SEI plus efficace pour ces systèmes. L'étude de la structuration près des électrodes des composants IL indique également la plus faible stabilité des systèmes dilués et des électrolytes à base de pyrrolidinium. Les bonnes performances du Si dans les électrolytes IL ont également été démontrées avec succès dans des cellules Li-ion, montrant leur faisabilité pour une utilisation pratique. Enfin, des électrolytes à l'état solide ont été développés pour créer des batteries entièrement solides et sûres, mais des recherches supplémentaires sont nécessaires pour réussir le cyclage.
The increasing demand and expanding applications of lithium-ion batteries (LIBs) impose bigger requirements in terms of battery metrics. As a result, there has been a huge effort to develop the next-generation energy storage systems that possess high energy density, high cyclability, low cost, and increased safety. This work combines the benefits of silicon (Si) anode with very high theoretical capacity and ionic liquids (IL) with unique physicochemical properties, to achieve high energy density and safe LIBs. Electrochemical studies were carried out to investigate the performance of Si in highly concentrated IL electrolytes, which has hardly been investigated in the past. In conjunction with electrochemical cycling, interfacial studies were also carried out to investigate the solid electrolyte interphase (SEI) and near-electrode structures. The cycling data revealed that the nature and structure of the IL and the electrolyte salt content greatly influence the electrochemical behaviour of the Si anode, favoring the use of phosphonium-based IL and highly concentrated electrolytes. Ex situ surface characterization provided evidence of a more efficient SEI for the said systems. The investigation of near-electrode structuring of the IL components also gave insight into their decomposition pathway, pointing to the higher susceptibility of dilute systems and pyrrolidinium-based electrolytes to degradation. The performance of Si in the IL electrolytes was also successfully demonstrated in full-cell configuration, showing their feasibility for practical use. Finally, solid-state electrolytes were prepared to create allsolid and safe batteries, but further research is necessary to achieve successful cycling.
Variantes de titre : Batteries lithium-ion à base d anode de silicium et d électrolytes liquides ioniques
Notes : Thèse soutenue en co-tutelle
Titre provenant de l'écran-titre
Ecole(s) Doctorale(s) : École doctorale Matière, Molécules et Matériaux (Le Mans)
Partenaire(s) de recherche : Institut des Matériaux Jean Rouxel (Nantes) (Laboratoire)
Autre(s) contribution(s) : Dany Carlier-Larregaray (Président du jury) ; Patrick Howlett-Martin, Drew Evans (Membre(s) du jury) ; Andrea Balducci, Douglas R. MacFarlane (Rapporteur(s))
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