Nantilus
Synthèse de matrices vitreuses en conditions extrêmes dopées en iode : application au stockage sous pression des radioisotopes produits de l'industrie nucléaire
L 129I est un produit de fission de l uranium dans les centrales nucléaires. Il est radiotoxique, très mobile dans l environnement, et a une demi-vie longue (15.6 Ma). Le conditionnement de l 129I dans les verres nucléaires pour un stockage géologique est compliqué par sa forte volatilité à haute te...
Enregistré dans:
| Auteurs principaux : | , , , , , , , , |
|---|---|
| Collectivités auteurs : | , , |
| Format : | Thèse ou mémoire |
| Langue : | français |
| Titre complet : | Synthèse de matrices vitreuses en conditions extrêmes dopées en iode : application au stockage sous pression des radioisotopes produits de l'industrie nucléaire / Valentin Jolivet; sous la direction de Yann Morizet et de Michael Paris et de Tomo Suzuki |
| Publié : |
2021 |
| Accès en ligne : |
Accès Nantes Université
|
| Note sur l'URL : | Accès au texte intégral |
| Note de thèse : | Thèse de doctorat : Sciences de la Terre et des planètes : Nantes : 2021 |
| Sujets : |
| Résumé : | L 129I est un produit de fission de l uranium dans les centrales nucléaires. Il est radiotoxique, très mobile dans l environnement, et a une demi-vie longue (15.6 Ma). Le conditionnement de l 129I dans les verres nucléaires pour un stockage géologique est compliqué par sa forte volatilité à haute température. La vitrification des verres nucléaires sous pression est une solution qui peut pallier ce problème, car la solubilité des éléments volatils dans les liquides augmente avec la pression. Des analogues de verres nucléaires ont été vitrifiés sous haute pression (0.5-2 GPa) pour déterminer la solubilité de l iode dans les verres, en fonction de paramètres thermodynamiques et compositionnels. La solubilité de l iode dans les verres dépend de la pression, de la teneur en bore, mais également de la teneur en cations non formateurs de réseau. Les verres borosilicatés polymérisés comme le simulant de verre nucléaire ISG incorporent ‾1 mol.% d iode, tandis que les verres dépolymérisés comme les Low Activity Waste Glass en incorporent ‾2 mol.%. L iode s incorpore dans les verres au voisinage des cations non formateurs de réseau. Ce faisant, il modifie l état de polymérisation du réseau. L iode a un effet dépolymérisant sur les verres polymérisés, et inversement pour les verres dépolymérisés. La solubilité de l iode est également fortement influencée par son état d oxydation, l espèce I + état bien plus soluble dans les verres que l espèce I . The 129I isotope is a long-lived isotope, radiotoxic and highly mobile by-product of fission reactors. Its disposal in geological repositories requires matrix at least as durable as current nuclear waste glasses. The volatility of iodine at high temperature is a concern for nuclear waste glass processing, because its evaporation prior to vitrification, results in a low retention rate in the final glass. The present study investigates the use of vitrification under high pressure for the conditioning of iodine in nuclear waste glasses. Simulants of nuclear waste glasses were held in extreme conditions (0.5-2 GPa) to assess the solubility of iodine in various compositions and thermodynamic conditions. Pressure, boron content and non-network forming cations content are key parameters to dissolve iodine in borosilicate glasses. Polymerized glasses like the International Simple Glass incorporates ‾1 mol.% I while depolymerized glasses, such as Low Activity Waste glasses can incorporate ‾2 mol.% I. Iodine is incorporated in the vicinity of the nonnetwork forming cations, and induce changes in the polymerization state of the network. Polymerized glasses (like ISG) tends to depolymerize with the addition of iodine in the structure, while the opposite occurs for depolymerized glasses. Iodine solubility is also strongly dependent with its oxidation state, the I5+ is more soluble in glasses than the I- specie. |
|---|---|
| Variantes de titre : | I-bearing glasses vitrified under extreme conditions : implications for the conditioning of 129I in nuclear waste glasses |
| Notes : | Titre provenant de l'écran-titre Ecole(s) Doctorale(s) : École doctorale Écologie Géosciences Agronomie Alimentation (Rennes) Partenaire(s) de recherche : Laboratoire de Planétologie et Géosciences (Nantes) (Laboratoire) Autre(s) contribution(s) : Stéphane Jobic (Président du jury) ; Stéphane Gin, Nadia Pellerin (Membre(s) du jury) ; Chrystèle Sanloup, Laurent Gautron (Rapporteur(s)) |
| Configuration requise : | Configuration requise : un logiciel capable de lire un fichier au format : PDF |