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Préparation de catalyseurs bimétalliques hétérogènes et applications en synthèse
Depuis les années 70, la catalyse organométallique a profondément influencé la chimie organique. La richesse de la réactivité des métaux de transition en phase homogène motive la réalisation de nombreux travaux de recherche visant à hétérogénéiser des réactions de catalyse homogène. En transposant...
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| Collectivités auteurs : | , , |
| Format : | Thèse ou mémoire |
| Langue : | français |
| Titre complet : | Préparation de catalyseurs bimétalliques hétérogènes et applications en synthèse / Cybille Rossy; sous la direction de François-Xavier Felpin ; co-directeur de thèse Eric Fouquet |
| Publié : |
[S.l.] :
[s.n.]
, 2013 |
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| Note de thèse : | Thèse de doctorat : Sciences chimiques, Chimie organique : Nantes : 2013 |
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Préparation de catalyseurs bimétalliques hétérogènes et applications en synthèse |
| Résumé : | Depuis les années 70, la catalyse organométallique a profondément influencé la chimie organique. La richesse de la réactivité des métaux de transition en phase homogène motive la réalisation de nombreux travaux de recherche visant à hétérogénéiser des réactions de catalyse homogène. En transposant ces réactions à des systèmes hétérogènes, on peut bénéficier des avantages de la première (sélectivité, efficacité) et de la seconde (chimie verte, recyclabilité du catalyseur). Dès lors, la catalyse métallique hétérogène constitue une alternative et un domaine de recherche fertile et novateur pour le développement de réactions one pot en accord avec la chimie verte. Mon travail de thèse s'inscrit dans cette problèmatique par le développement de méthodologies de synthèse faisant intervenir des catalyseurs bimétalliques hétérogènes multitâches. Nous avons développé une méthode simple et rapide permettant de générer des catalyseurs hétérogène bimétallique Pd-M (avec M = Au, Cu). Les nanoparticules ont été obtenues par imprégnation des précurseurs métalliques sur le support suivie par la réduction des métaux. Les structures cristallines ont été caractérisées en combinant plusieurs techniques tels que : MET, HRMET, XPS et DRX. L'activité catalytique et la recyclabilité des systèmes bimétalliques et monométalliques ont été comparées et étudiées pour des réactions de : (i) Sonogashira, (ii) Sonogashira/cyclisation, (iii) Sonogashira/click et (iv) Click/CH arylation. Since the 70s, organometallic catalysis profoundly influenced organic chemistry. The richness of the reactivity of transition metals in homogeneous phase motivates the realization of extensive research to heterogenize reactions of homogeneous catalysis. Transposing the reactions to heterogeneous systems, we can take advantage of the first (selectivity, efficiency) and second (green chemistry, recycling of the catalyst). Therefore, the heterogeneous metal catalysis is an alternative and area of fertile and innovative research for the development of one pot reaction in accordance with green chemistry. My thesis work is part of this problem through the development of synthetic methodologies involving heterogeneous metallic multitask catalysts. We have developed a method to generating heteregeneous multi-metallic catalysts Pd-M (with M = Au, Cu). The nanoparticles were obtained by impregnation of metallic precursors onto the support followed by reducing the metal ion under a hydrogen atmosphere. The crystal structures of nanoparticles were characterized by combining different experimental techniques such as : TEM, HRTEM, XPS and XRD. The catalytic activity and recyclability of heteregeneous bimetallic catalysts has been compared to monometallic catalysts and studied in : (i) Sonogashira coupling reactions, (ii) Sonogashira coupling/cyclization, (iii) Sonogashira coupling/Click and (iv) Click/CH arylation. |
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| Variantes de titre : | Preparation of heterogeneous bimetallic catalysts synthesis and application |
| Bibliographie : | Références bibliographiques |