Caractérisation et contrôle de l interface électrode / électrolyte d électrodes positives pour accumulateurs Li-ion

Caractérisation et contrôle de l interface électrode / électrolyte d électrodes positives pour accumulateurs Li-ion

Les accumulateurs au lithium, largement développés pour l électronique portable, sont aujourd hui envisagés pour des applications en véhicules hybrides et électriques. Les limitations actuelles sont leur faible capacité et leur durée de vie limitée provenant entre autres de la nonmaitrise de l inter...

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Main Authors : Cuisinier Marine (Auteur), Guyomard Dominique (Directeur de thèse), Dupré Nicolas (Directeur de thèse)
Corporate Authors : Université de Nantes Faculté des sciences et des techniques (Autre partenaire associé à la thèse), Université de Nantes 1962-2021 (Organisme de soutenance), École doctorale Matériaux, Matières, Molécules en Pays de la Loire (3MPL) Le Mans 2008-2021 (Organisme de soutenance)
Format : Thesis
Language : français
Title statement : Caractérisation et contrôle de l interface électrode / électrolyte d électrodes positives pour accumulateurs Li-ion / Marine Cuisinier; sous la direction de Dominique Guyomard ; co-encadrant Nicolas Dupré
Published : [S.l.] : [s.n.] , 2012
Online Access : Via Nantes Université network
Note de thèse : Thèse de doctorat : Chimie du solide, Sciences des Matériaux : Nantes : 2012
Subjects :
Batteries lithium-ion
Spectroscopie Mössbauer
LiFePO4 phosphate de fer > EELS > Interface-Interphase-surface > Electrode positive > RMN MAS du 7Li-19F-31P > LiNi0.5MN0.5O2 oxyde de nickel et de manganèse
Thèses et écrits académiques
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200 1 |a Caractérisation et contrôle de l interface électrode / électrolyte d électrodes positives pour accumulateurs Li-ion  |b Ressource électronique  |f Marine Cuisinier  |g sous la direction de Dominique Guyomard ; co-encadrant Nicolas Dupré 
210 |a [S.l.]  |c [s.n.]  |d 2012 
230 |a Données textuelles 
300 |a Thèse rédigée en anglais avec un résumé étendu de 45 feuillets 
320 |a Références bibliographiques 
325 1 |a La thèse papier est la seule version officielle 
328 |b Thèse de doctorat  |c Chimie du solide, Sciences des Matériaux  |e Nantes  |d 2012 
330 |a Les accumulateurs au lithium, largement développés pour l électronique portable, sont aujourd hui envisagés pour des applications en véhicules hybrides et électriques. Les limitations actuelles sont leur faible capacité et leur durée de vie limitée provenant entre autres de la nonmaitrise de l interface électrode positive / électrolyte. La présente étude porte sur la caractérisation et le contrôle des processus interfaciaux relatifs aux matériaux LiNi0.5Mn0.5O2, Li1.2Ni0.4Mn0.4O2 et LiFePO4 d électrode positive lors du stockage et du cyclage électrochimique. La thèse s'est concentrée sur la formation et l évolution de l'interphase formée par décomposition de l électrolyte, en fonction de l état de surface du matériau actif. Différents types de modifications ont été envisagés, tels qu une modification intrinsèque par vieillissement à l air ou par favorisation d une orientation cristalline particulière dans le cas de l olivine LiFePO4, ou encore par la surlithiation de l oxyde lamellaire LiNi0.5Mn0.5O2, sous la forme Li[Li0.2Ni0.4Mn0.4]O2. D autres types de modifications, considérées comme artificielles ou externes, reposent sur l usage d additifs dans l électrolyte ou d un dépôt hétérochimique en surface de Li1.2Ni0.4Mn0.4O2. Dans chaque cas, les espèces visibles à la surface des matériaux au cours du stockage et du cyclage sont corrélées aux performances électrochimiques des électrodes positives. L originalité du travail repose sur le développement d outils spectroscopiques tels que la RMN MAS (7Li, 19F et 31P) et l'EELS, parallèlement à l XPS, pour quantifier les interphases de manière absolue et en décrire l architecture. 
330 |a Lithium batteries, widely developed for portable electronics, are now being considered for applications in hybrid and electric vehicles. Their current limitations are the low capacity and limited cycle life caused notably by the uncontrolled positive electrode / electrolyte interface. The present study reports the characterization and attempts of control of interfacial processes occurring on LiNi0.5Mn0.5O2, Li1.2Ni0.4Mn0.4O2 and LiFePO4 positive electrode materials during their storage and electrochemical cycling. The thesis focuses on the formation and evolution of the interphase formed by decomposition of the electrolyte, depending on the surface chemistry of the active material. Different types of surface modifications have been proposed, such as intrinsic modifications upon aging in air or the promotion of a particular crystalline orientation in the case of olivine LiFePO4, or by overlithiation of the LiNi0. 5Mn0.5O2 oxide lamellar, under the form of Li [Li0.2Ni0.4Mn0.4]O2. Other types of modifications, considered as artificial or external, are based on the use of additives in the electrolyte or of a heterochemical coating on the surface of Li1.2Ni0.4Mn0.4O2. In each case, species detected on the surface of materials during storage and cycling are correlated with the electrochemical performance of the positive electrodes. The originality of the work is based primarily on the development of spectroscopic tools such as MAS NMR (7Li, 19F and 31P) and EELS, in parallel to XPS, to quantitatively describe the interphase and unravel its architecture. 
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