NantilusConductivité protonique et structures locales par simulations ab initio d'oxydes utilisés comme électrolyte dans les piles à combustible
Cette thèse porte sur une étude de matériaux oxydes fortement désordonnés de type Brownmillerite et présentant diverses substitutions. Les aspects les plus étudiés sont la conductivité protonique des phases hydratées ainsi que les propriétés structurales des composés anhydres. L' étude repose m...
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| Collectivités auteurs : | , , |
| Autres auteurs : | , |
| Format : | Thèse ou mémoire |
| Langue : | anglais |
| Titre complet : | Conductivité protonique et structures locales par simulations ab initio d'oxydes utilisés comme électrolyte dans les piles à combustible / Karsten Rasim; sous la direction de Florent Boucher; co-directeur Olivier Joubert |
| Publié : |
[S.l.] :
[s.n.]
, 2011 |
| Description matérielle : | 1 vol. (206 p.) |
| Note de thèse : | Thèse de doctorat : Science des matériaux, Physico-chimie théorique : Nantes : 2011 |
| Disponibilité : | Publication autorisée par le jury |
| Sujets : | |
| Documents associés : | Reproduit comme:
Conductivité protonique et structures locales par simulations ab initio d'oxydes utilisés comme électrolyte dans les piles à combustible |
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| 200 | 1 | |a Conductivité protonique et structures locales par simulations ab initio d'oxydes utilisés comme électrolyte dans les piles à combustible |b Texte imprimé |f Karsten Rasim |g sous la direction de Florent Boucher; co-directeur Olivier Joubert | |
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| 215 | |a 1 vol. (206 p.) |c ill. |d 30 cm | ||
| 300 | |a Thèse rédigée en anglais avec un résumé étendu de 33 feuillets | ||
| 310 | |a Publication autorisée par le jury | ||
| 320 | |a Bibliogr. p. 201-206. | ||
| 328 | |b Thèse de doctorat |c Science des matériaux, Physico-chimie théorique |e Nantes |d 2011 | ||
| 330 | |a Cette thèse porte sur une étude de matériaux oxydes fortement désordonnés de type Brownmillerite et présentant diverses substitutions. Les aspects les plus étudiés sont la conductivité protonique des phases hydratées ainsi que les propriétés structurales des composés anhydres. L' étude repose majoritairement sur des calculs de type DFT (réalisés de manière statique à 0 K et à haute température en utilisant la dynamique moléculaire ab initio). Elle est complétée de mesures XANES (spectroscopie d'absorption des rayons X) qui ont permis de confirmer certains résultats issus des calculs DFT. Ces approches combinées ont fourni des informations cruciales sur la préférence de coordination chimique de plusieurs substituants, sur la mobilité des protons dans divers composés en fonction de leur contenu cationique ainsi que sur les propriétés vibrationnelles. Le matériau Ba2In2(1􀀀x)Ti2xO5+x (BITx) a été le centre d'intérêt de cette thèse, au vu des performances prometteuses dans des piles à combustible de type PC-SOFC. Dans une optique de comparaison et de rationalisation, des composés de formulation voisine Sr2In2(1􀀀x)Ti2xO5+x (SITx), Ba2In2(1􀀀x)Zr2xO5+x (BIZx) et Ba2In2(1􀀀x)Y2xO5 (BIYx) ont été également étudiés pour préciser le rôle des différents substituants sur le comportement de la conductivité protonique (e.g. les effets de piègeage, la force des liaisons hydrogène, la distinction entre plusieurs arrangements protoniques etc...). Tous ces aspects ont été obtenus grâce à la dynamique moléculaire qui intègre naturellement les effets de température et d'entropie. | ||
| 330 | |a This thesis gives a detailed study of heavily cation-substituted, disordered Brownmillerite based compounds. The focus is on their proton conduction behaviour when being hydrated as well as their structural properties in the dry state. The study is predominantly conducted by DFT calculations (both static and Born-Oppenheimer molecular dynamics) combined with XANES experiments which confirmed certain theoretical results. Amongst others, by means of these techniques, the coordination preference of different substituents, the protonic mobility and vibrational spectra can be obtained and compared to experimental evidence. The focus lies on the Ba2In2(1􀀀x)Ti2xO5+x (BITx) family, proven to be a well suited electrolyte material for proton conducting solid-oxide fuel cells (PC-SOFC). Moreover, neighbouring compounds, such as Sr2In2(1􀀀x)Ti2xO5+x (SITx), Ba2In2(1􀀀x)Zr2xO5+x (BIZx) and Ba2In2(1􀀀x)Y2xO5 (BIYx), are being considered as they prove useful to systematically clarify the influence of different chemical environments on proton dffusivity (e.g. different "proton affinities" of the Ti- or Zr-substituents, more or less pronounced hydrogen bonding, distinction between extra- and intra-octahedrally bonded protons, etc.). All those aspects are obtained in the molecular dynamics framework, naturally integrating temperature or entropic effects. | ||
| 456 | | | |0 167778099 |t Conductivité protonique et structures locales par simulations ab initio d'oxydes utilisés comme électrolyte dans les piles à combustible |b Ressource électronique |f Karsten Rasim | |
| 541 | | | |a Proton conductivity and local structures of oxide compounds for use as electrolytes in fuel cells by ab initio simulations |z eng | |
| 606 | |3 PPN032326459 |a Spectrométrie XANES |3 PPN027253139 |x Thèses et écrits académiques |2 rameau | ||
| 606 | |3 PPN083024468 |a Conduction protonique |3 PPN027253139 |x Thèses et écrits académiques |2 rameau | ||
| 610 | 0 | |a Brownmillerite |a VASP |a Ab initio molecular dynamics (AIMD) |a Proton conducting SOFC | |
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