Influence de la radiolyse alpha sur la dissolution de UO2 en milieu réducteur

Dans le cadre des recherches sur le stockage du combustible nucléaire usé en site géologique profond, nous avons évalué la vitesse de dissolution, R, de UO2 sous forme colloïdale en conditions réductrices et soumis à un rayonnement a. Nous avons constaté que : - En absence d'irradiation, la sol...

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Détails bibliographiques
Auteurs principaux : Mennecart Thierry (Auteur), Grambow Bernd (Directeur de thèse), Fattahi-Vanani Massoud (Directeur de thèse), Andriambololona Zoé (Directeur de thèse)
Collectivités auteurs : Université de Nantes 1962-2021 (Organisme de soutenance), École doctorale sciences et technologies de l'information et des matériaux Nantes (Ecole doctorale associée à la thèse)
Format : Thèse ou mémoire
Langue : français
Titre complet : Influence de la radiolyse alpha sur la dissolution de UO2 en milieu réducteur / Thierry Mennecart; sous la dir. de Bernd Grambow, Massoud Fatahi et Zoé Andriambololona
Publié : [S.l.] : [s.n.] , 2004
Description matérielle : 236 p.
Condition d'utilisation et de reproduction : Publication autorisée par le jury
Note de thèse : Thèse doctorat : Radiochimie : Nantes : 2004
Sujets :
Documents associés : Reproduit comme: Influence de la radiolyse alpha sur la dissolution de UO2 en milieu réducteur
Particularités de l'exemplaire : BU Sciences, Ex. 1 :
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Description
Résumé : Dans le cadre des recherches sur le stockage du combustible nucléaire usé en site géologique profond, nous avons évalué la vitesse de dissolution, R, de UO2 sous forme colloïdale en conditions réductrices et soumis à un rayonnement a. Nous avons constaté que : - En absence d'irradiation, la solubilité des colloïdes de UO2 est conforme aux données de la littérature pour des matériaux plus volumineux, ‾ 10-9 M dans NaCl 1M, pH 6. - Sous un flux de particules a provenant d'un cyclotron, R et [H2O2] diminuent avec la quantité de solide irradié et augmentent avec le débit de dose. La simulation d'irradiation par ajout d'H2O2 laisse supposer que cette espèce radiolytique est suffisante pour représenter les mécanismes de dissolution lors de l'irradiation par un faisceau a. - En cas de dopage d'UO2 avec l'émetteur a (225Ac) les valeurs de R sont cohérentes avec la littérature pour des solides de même activité spécifique, bien que le débit de dose soit 105 fois plus faible.
As part of research program for the performance of spent nuclear fuel in geological disposal, we have determined the dissolution rate, R, of UO2 colloids under reducing conditions and a-radiation. We have observed that : - Without irradiation, the solubility of UO2 colloids was in good agreement with literature data on bulk material, ‾10-9 M in NaCl 1M, pH 6. - Under the a particles beam of a cyclotron, R and [H2O2] decreases with the quantity of irradiated solid and increases with the dose rate. The simulation of the radiolysis experiments by the addition of H2O2 allowed to conclude that this radiolytic specie was sufficient to represent the dissolution mechanism. - In case of doping of UO2 with the emitter 225Ac the R-values were in good agreement with literature for solids with the same specific activity despite a dose rate 105 times lower.
Bibliographie : Bibliogr. p. 195-206